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员工在职期间有签过《保密合同》或者《竞业禁止协议》吗？如果没有，基本没法约束。
客户关系资料本来就是很难界定的东西，不像商业秘密、技术秘密有一定的追溯性；即便诉诸法律也很难对结果有正面的帮助。
建议与该员工推心置腹谈谈吧，大家好聚好散；请他把客户档案留一份给公司；也可以请他带着新的继任者跑一圈原有的客户作为交接。这个时候生气没有用，还是和气些的好。
当然，如果该销售人员的上级经理或继任者无法挽回这些客户，那么是否该反思一下公司的营销管理是否有一些漏洞，或者该销售人员的确非常优秀？一个销售管理完善的公司，业务员是流水的兵，客户看重的是公司的品牌、产品、政策等，而不一定是业务员本人。